Polykrates lên nắm quyền trong một lễ hội thờ thần Hera với hai người em của mình là Pantagnotus và Syloson, nhưng ngay sau đó Pantagnotus bị giết và Syloson bị lưu đày để ông tự thâu tóm toàn bộ quyền hành trong tay mình. Polykrates tập hợp một hạm đội hải quân gồm 100 thuyền penteconters, trở thành lực lượng hải quân hùng mạnh nhất trong thế giới Hy Lạp –– Herodotus nói rằng Polykrates là người cai trị Hy Lạp đầu tiên hiểu rõ tầm quan trọng của sức mạnh trên biển[1] –– và một đội quân gồm 1.000 cung thủ, và với lực lượng này mà ông định tiến hành một kế hoạch để đem tất cả các hòn đảo Hy Lạp và các thành phố Ionia nằm dưới sự cai trị của mình. Nhằm theo đuổi mục tiêu này, ông đã chinh phục nhiều hòn đảo và thị trấn, gây chiến thành công chống lại Miletus và Lesbos. Rồi lập một liên minh với Vua Amasis xứ Ai Cập.[2]

Dưới thời Polykrates người Samos đã phát triển một chuyên môn kỹ thuật và công nghệ ở mức độ phi thường thời Hy Lạp cổ đại.[3] Họ xây dựng một hệ thống dẫn nước dưới dạng một đường hầm dài 1100 mét mà vẫn có thể được nhìn thấy và gọi là Đường hầm Eupalinos. Công trình này được xây dựng bởi hai đội thợ xây đường hầm từ phía đối diện của một sườn núi gặp nhau ở giữa với sai lệch chỉ sáu feet—một kỹ thuật đáng chú ý vào thời đó, và một trong đó có thể phản ánh các kỹ năng hình học thực tế mà người Samos đã học hỏi được từ người Ai Cập. Polykrates cũng tài trợ xây dựng một ngôi đền lớn thờ thần Hera gọi là Heraion, mà Amasis dâng lên nhiều quà tặng, và dài 346 feet là một trong ba ngôi đền lớn nhất trong thế giới Hy Lạp vào thời điểm đó, và ông còn cho nâng cấp bến cảng thủ đô Pythagorion của mình, ra lệnh xây dựng một con đê chắn sóng nước sâu dài gần một phần tư dặm, mà vẫn còn được sử dụng để trú ẩn thuyền đánh cá Hy Lạp đến ngày nay.[4]

Còn theo Carl Sagan, Polykrates vốn ban đầu làm nghề giao hàng, sau đó trở thành hải tặc xuyên quốc gia. Có tiếng là người bảo trợ hào phóng cho khoa học, nghệ thuật và kỹ thuật. Nhưng ông đàn áp thần dân, gây chiến với các nước láng giềng và rất sợ bị xâm lược. Do đó ông cho xây bao quanh kinh đô một tường thành lớn dài khoảng 6 km mà di tích vẫn còn lại cho tới ngày nay. Để vận chuyển nước từ các con suối xa qua thành lũy, ông ra lệnh đào một đường hầm lớn. Đường hầm dài một kilômét, xuyên qua một quả núi. Người ta đào hầm từ hai đầu và gặp nhau gần như chính xác ở đoạn giữa. Công cuộc xây dựng này phải mất chừng mười lăm năm mới hoàn thành, nó là chứng cứ hùng hồn về kỹ thuật xây dựng thời ấy và thể hiện khả năng thực tiễn tuyệt vời của người Ionia. Nhưng cũng còn mặt khuất đáng xấu hổ của thành tựu này: đường hầm một phần được xây dựng bởi những nô lệ bị xích, mà nhiều người trong đó bị các con tàu cướp biển của Polykrates bắt được.[5]